松山湖材料实验室/北京大学王恩哥院士、刘开辉教授，松山湖材料实验室/中国科学院物理研究所张广宇研究员，中国人民大学刘灿副教授与合作者提出“晶格传质-界面外延”材料制备新范式，首次实现了层数及堆垛结构可控的菱方相二维叠层单晶的通用制备。该材料在电学上达到国际器件与系统路线图（IRDS）的2028年半导体器件迁移率目标要求，在光学上实现近红外波段超薄高能效光学晶体频率转换。2024年7月5日，相关成果以“多层菱方相过渡金属硫族化合物单晶的界面外延”（Interfacial epitaxy of multilayer rhombohedral transition metal dichalcogenide single crystals）为题，在线发表于《科学》（Science）。

随着全球硅基集成电路产业进入“后摩尔时代”，芯片性能提升变得愈发困难。二维半导体TMDs材料因其优异的电子和光学性质，成为下一代先进制程电子学和光子学的关键材料。全球领先的半导体公司及科研机构，包括英特尔、台积电、三星和欧洲微电子研究中心等，均在积极布局二维半导体TMDs材料。与其他构型TMDs相比，菱方相3R-TMDs具备更高的载流子迁移率及电流密度、高能效体光伏效应、相干增强非线性光学响应等性能，有望显著提升集成电子和光子芯片的性能。然而，基于传统半导体薄膜制造工艺的“表面生长”模式，原理上极难实现3R-TMDs单晶的控制制备。二维材料层间弱的范德华作用力导致其层数及相结构堆垛控制面临关键瓶颈，3R-TMDs单晶薄膜的大规模制备长期无法突破。

为应对这一挑战，研究团队提出了“晶格传质-界面外延”材料制备新范式，首次实现了层数及堆垛结构可控的菱方相3R-TMDs单晶的通用制备。为了克服金属衬底的硫化反应，该研究通过将硫族元素以单原子供应方式充分溶解至Ni-M（M为过渡金属）合金衬底中，反应原子通过浓度及化学势梯度于金属晶格中不断传质，随后在衬底和TMDs界面处外延析出新生TMDs层。通过连续“抬起”形成层来保持外延界面的表面结构及化学活性，保证了每层TMDs沿衬底台阶的平行取向，“推动”了多层薄膜的连续界面外延，实现了15000层以内的层数可控、层间严格平行排布的晶圆级单晶3R-TMDs（含MoS₂、MoSe₂、WS₂、WSe₂、NbS₂、NbSe₂及MoS_2(1-x)Se_2x）纯相生长。其中，少层3R-MoS₂展现了极高的电学性能，满足国际器件与系统路线图2028年半导体器件迁移率目标要求；厚层3R-MoS₂在非线性频率转换方面展现出卓越的性能，在准相位匹配条件下，实现近红外波段高能效差频转换效率，较单层提升5个数量级。该工作发展了“晶格传质-界面外延”材料制备新范式，有望推动新一代电子芯片及光子芯片技术应用。

发展“晶格传质-界面外延”生长新范式，制备晶圆级3R-TMDs单晶

北京大学博士生秦彪、郭泉林，北京大学博士后马超杰，中国科学院物理研究所博士生李修瑧为论文共同第一作者；松山湖材料实验室/北京大学刘开辉教授、中国人民大学刘灿副教授、松山湖材料实验室/中国科学院物理研究所张广宇研究员为共同通讯作者。其他主要合作者还包括北京大学王恩哥院士、王新强教授、高鹏教授、赵清教授，中国科学院物理研究所杜罗军研究员，华南师范大学魏文娅研究员等。

研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、新基石科学基金会等相关项目及北京大学纳光电子前沿科学中心、量子物质科学协同创新中心、轻元素先进材料研究中心、松山湖材料实验室和天津国家超算中心等的大力支持。

原文链接：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.ado6038

撰稿：轻元素先进材料与器件团队