科研进展丨阿秒科学中心陈朝宇团队在新型悬挂键表面态中发现隐藏自旋极化现象

2024-11-19
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近日,松山湖材料实验室阿秒科学中心陈朝宇课题组与南方科技大学刘奇航课题组、中国科学院上海微系统与信息技术研究所乔山课题组、上海光源ARPES线站刘正太,黄耀波等合作,首次在稀土氮族碲化物(RePnTe,Re=La, Gd, Ce; Pn=Sb, Bi)家族中观测到一种独特的自旋极化表面态,即悬挂键表面态。该表面态具有显著的自旋分裂,展现出近乎100%的自旋极化和独特的自旋-动量锁定特征。这一发现将首次将“隐藏自旋极化”这一描述三维体态能带局域自旋极化的机制推广到二维表面态,为自旋电子学提供了新的研究方向。相关研究成果以“Observation of highly spin-polarized dangling bond surface states in rare-earth pnictide tellurides”为题发表于《先进材料》 (Advanced Materials 2411733 (2024))

现代自旋电子学的核心在于产生并操控非磁材料中的高自旋极化电子态,以实现信息处理和存储的新途径。实现自旋极化表面态的传统方式包括量子阱态、Shockley表面态和拓扑表面态等,其原理依赖于强自旋-轨道耦合以及表/界面处的反演对称性破缺。在自旋-轨道耦合作用下,这些材料中的电子感受到与其速度成比例的等效磁场,原本简并的能带发生劈裂,在晶体表/界面处显现出Rashba型的自旋-动量锁定现象。这种锁定机制可显著增强表面态的自旋极化,并产生如Edelstein效应、自旋霍尔效应和自旋轨道矩等现象,为自旋电子学技术的实现奠定了基础。尽管这一类表面态在物理研究中获得了广泛关注,然而由于这些表面态包含不同轨道的耦合,导致自旋极化的“截断”,即能带的自旋极化程度由于多种轨道成分的贡献相互抵消的可能而无法达到100%。

陈朝宇团队长期致力于量子材料中自旋极化电子态的机制探索、材料实现、能带调控与相关测量技术发展。2008-2013年于中国科学院物理研究所周兴江组硕博连读期间,陈朝宇作为团队主要成员参与开发了世界首台基于激光光源的自旋分辨角分辨光电子能谱仪。激光的超高光子通量弥补了Mott型自旋探测器测量效率低的通病,其超高的单色性更是助力该系统具备当时世界最高的自旋分辨能量分辨率(2.5 meV)。基于该技术,团队系统研究了典型拓扑绝缘体Bi2Se3的表面态自旋极化与激光偏振之间的依赖关系,发现不同的激光偏振能够选择性激发不同轨道来源的光电子,导致不同的自旋极化方向。这项目发现揭示拓扑绝缘体表面态的自旋-动量锁定现象本质上来源于“自旋-轨道“锁定(Nature Communications 5, 3382 (2014))。2018年以来,陈朝宇团队与南方科技大学刘奇航团队,广岛大学同步辐射中心Shimada, Okuda团队,上海微系统所乔山团队等合作,继续在自旋轨道耦合导致的局域隐藏自旋极化领域深化研究。首先,陈朝宇合作团队从实验上验证了非点式对称性增强的隐藏自旋极化。基于BiOI晶体,团队发现该材料倒空间布里渊区M点附近具备Rashba型自旋纹理,X点附近具备Dresselhaus型自旋纹理,Г点附近自旋极化接近为零。理论分析表面,这种奇特的纹理来源于空间反演对称晶格的层状组成单元所具备的局域对称性缺失,形成了一种“自旋-动量-层”锁定机制(Physical Review Letters 127, 126402 (2021))。

本次研究中,陈朝宇团队首次将以上描述三维体态能带的隐藏自旋极化机制推广到二维表面态,在悬挂键表面态中实现了纯化的自旋-轨道纹理,具备接近100%的自旋极化。该研究表明,GdSbTe晶体沿特定方向解理后会形成高度有序且稳定的悬挂键表面态。角分辨光电子能谱(ARPES)实验揭示了这些表面态清晰的能带特征,自旋ARPES进一步验证了其显著的自旋劈裂和高自旋极化度。密度泛函理论(DFT)分析表明,尽管这些表面态由多种轨道组成(以Te的pz轨道为主),但不同轨道贡献的自旋极化方向一致,这种协同作用实现了近乎100%的自旋极化。进一步的实验和理论研究还揭示了这些表面态复杂的自旋-动量纹理:在布里渊区角落附近表现为Rashba型自旋-动量纹理,而在布里渊区边界中心附近则表现为Dresselhaus型纹理,在布里渊区中心没有自旋极化。这种纹理的形成来源于悬挂键局部位置的不对称性,并继承了体材料中的“隐藏自旋极化”特性,形成了一种全新的“自旋-轨道-动量-层锁定”机制。此外,研究还发现,通过元素替代和碱金属沉积可以有效调控表面态的结合能和自旋劈裂能,为利用悬挂键表面态的高自旋极化设计自旋电子学器件提供了可行的路径。

稀土氮族碲化物材料中自旋极化表面态的发现不仅为量子材料中多自由度的相互作用研究提供了新视角,同时也为自旋电子学的发展提供了一个新的材料平台,具有重要的应用前景。本工作得到了国家重点研发计划,国家自然科学基金,广东省自然科学基金等项目的支持。

图一:左上:ARPES测量到的悬挂键表面态能谱。左下:自旋分辨ARPES测量得到的悬挂键表面态自旋极化能谱。右上:第一性原理计算得到的自旋动量纹理。右下:计算分析得到的悬挂键表面态的电子态密度分布。

 

 

撰稿:阿秒科学中心